En ny teoretisk studie ledd av forskare vid University of Chicago och Argonne National Laboratory har identifierat de mikroskopiska mekanismerna genom vilka diamantytor påverkar kvantkoherensen hos defekter i kväve-vakanscenter (NV)- i diamant som ligger till grund för några av dagens mest känsliga kvantsensorer. Studien har dykt upp iMaterial för fysisk granskningoch valdes ut att vara ett redaktörsförslag.
"En lång-utmaning har varit att förstå varför grunda NV-centra tappar koherens så snabbt", säger Giulia Galli, professor vid University of Chicago Pritzker School of Molecular Engineering (UChicago PME) och senior forskare vid Argonne National Laboratory. "Genom att kombinera ytmodeller med första-principer med kvantdynamiksimuleringar förstod vi att den skyldige till dekoherens inte bara är vilka spinn som bor på diamantytan, utan hur de rör sig: ytbrus är dynamiskt."
Resultaten av studien ger tydliga, fysikbaserade-riktlinjer för konstruktion av diamantytor som hjälper till att bevara kvantkoherens, ett nyckelkrav för kvantavkänning och framväxande kvantinformationsteknik.
NV-centra är defekter i atomär-skala i diamant vars kvantspinntillstånd kan initieras, kontrolleras och avläsas optiskt vid rumstemperatur. När de placeras nära en diamantyta kan NV-centra upptäcka extremt svaga magnetiska och elektriska signaler från molekyler, material och biologiska system. Men denna närhet utsätter dem också för ytrelaterat-brus, såsom fluktuerande paramagnetiska defekter och laddning eller elektriskt-fältbrus, som snabbt försämrar deras kvantkoherens och begränsar sensorprestanda.
"I litteraturen har ursprunget till ytbrus ofta kallats "X spins" eller "dark spins", eftersom brusets exakta mikroskopiska karaktär inte förstods, och det kan härröra från optiskt inaktiva platser", säger UChicago PME Ph.D. kandidat Jonah Nagura, huvudförfattare till studien. "Vår forskning hjälper till att fastställa exakt vad som är bullrigt på ytan och sätter en väg för att eliminera bruset så att man kan skapa mer avancerade, kraftfulla kvantsensorer."
I det här arbetet kombinerade forskarna densitetsfunktionella teori-baserade atomistiska modeller av diamantytor med avancerade kvantdekoherenssimuleringar för att identifiera och isolera de dominerande ytbrusmekanismerna.
"Under tillverkningsprocessen av diamantytor för avkänningsapplikationer kan oönskade ytdefekter skapas, inklusive vad vi kallar dinglande bindningar," sa Nagura. "Några av dessa defekter kan vara värd för oparade elektroner, paramagnetiska spinn som fluktuerar över tiden och genererar magnetiskt brus som stör NV-centret. Det bruset kan minska NV:s koherens och kan skymma de svaga målsignalerna som man vill mäta."
Studien visar att det sätt på vilket ytan avslutas kemiskt har en djupgående inverkan på NV-koherensen. Naguras beräkningar visade att syre- och kväve-avslutade ytor till stor del bevarar nästan-bulkkoherens även för NV-centra bara några nanometer under ytan. Däremot introducerar väte- och fluor-avslutade ytor mycket starkare ytrelaterat-magnetiskt brus, vilket drastiskt förkortar koherenstider.
"Men även om termineringskemi och facettorientering spelar roll, fann vi att det är ytelektronavslappning och hoppning som dominerar sammanhållningen hos ytliga NVs," sa Nagura.
"De elektronsnurr som finns på ytan interagerar med samma laserpulser som används för att manipulera och läsa ut NV-centret. Laserljuset kan driva förändringar i ytladdningstillståndet, vilket får oparade elektroner att hoppa mellan olika atomära platser. Den rörelsen producerar ytterligare tid-varierande magnetfält som i sin tur genererar extra brus."
Genom att identifiera de dominerande mikroskopiska bruskanalerna ger studien en färdplan för att förbättra NV-baserade kvantenheter, med direkta konsekvenser för kvantavkänning och informationsbehandling.
"När vi redogör för elektronrörelser vid ytan, kommer teori och experiment äntligen i linje," sa Nagura.
